Mit seinen Hauptwerken "Die Mundarten Bayerns grammatisch dargestellt" (1821) und "Bayerisches Wörterbuch" (in drei Bänden - 1827-1837) begründete er die wissenschaftliche Dialektologie.

1823 wurde er als außerordentliches, 1829 zum ordentlichen Mitglied der Bayerischen Akademie für Wissenschaften gewählt. 1828 wurde er erster außerordentlicher Professor der deutschen Philologie an der Universität München.

1829 erfolgte die Ernennung zum Kustos an der Bayerischen Staatsbibliothek. Im Rahmen dieser Tätigkeit ordnete und katalogisierte er den Bestand von etwa 27.000 Handschriften von größtenteils im Zuge der Säkularisation nach München gebrachten Klosterbibliothekbeständen.

1846 wurde er als erster Ordinarius für altdeutsche Sprache und Literatur an die Ludwig-Maximilians-Universität München berufen.

1848 ließ er sich als Wahlkandidat des Münchner Freisinnigen Vereins zur konsitutierenden deutschen Nationalversammlung in der Frankfurter Paulskirche aufstellen.

Schmellers Grab befindet sich auf dem Alten Südlichen Friedhof in München.